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到1926年，阿爾伯特·愛因斯坦已經完全不能接受量子力學對宇宙的機率解釋，並將永遠遠離它。在愛因斯坦看來，宇宙最終必須遵守根本上是確定性的物理定律，在這方面，他絕不妥協。愛因斯坦在回覆馬克斯·玻恩（1882-1970）的信時，明確地表達了這一點，他說
量子力學非常令人印象深刻。但內心有一個聲音告訴我，它還不是真正的答案。該理論取得了很多成果，但幾乎沒有讓我們更接近“老頭子”的秘密。無論如何，我確信他不會擲骰子。
事實上，在愛因斯坦生命的最後30年裡（甚至包括他1955年4月18日去世前的最後時刻），他的科學努力都致力於這個願景，他專注於尋找一個統一場理論。除其他外，該理論旨在統一引力（由愛因斯坦自己的廣義相對論描述）和電磁學（由麥克斯韋方程描述），最重要的是，它要消除物理學中的“量子不確定性”。
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儘管如此，愛因斯坦與量子之間的關係並非一直如此緊張，事實上，他在量子理論發展為量子力學的過程中，引領了大約20年的發展。那麼，發生了什麼事？
到1900年，42歲的馬克斯·普朗克（1858-1947）花了近六年時間試圖理解物體加熱到一定溫度時產生的輻射光譜的基本原理（例如，電爐灶加熱時會變成紅色），而且由於新的實驗資料揭示了他的理論中的錯誤，他的努力似乎要付諸東流。儘管如此，普朗克很快對理論進行了必要的修改，得出的理論與實驗完全一致。
然而，這次成功的代價將是巨大的，無異於徹底顛覆經典物理學。他的新理論還將給我們帶來能量量子的奇特概念：在原子層面上，物質吸收和發射能量僅以離散的“塊”的形式進行，而不是像經典物理學一直保證的那樣以連續的程度進行。不用說，普朗克和其他人猶豫是否要完全接受他的新理論的這一方面。然而，愛因斯坦會立即接受它，並在接下來的近20年裡堅持下去。
1905年，26歲的愛因斯坦發表了《關於光產生和轉化的啟發性觀點》（以及另外三篇開創性的論文，這將永遠改變物理學，並完成了他的博士學位；這是他的奇蹟年，拉丁語為“奇蹟年”）。在其中，他提出光也是以塊（即光量子）的形式出現的，或者表現得像粒子，我們現在稱之為光子。
光的本質在之前曾多次被討論過，其中一些最早的理論可以追溯到古希臘。隨著詹姆斯·克拉克·麥克斯韋（1831-1879）在1864年發表的一系列關於電和磁的論文中的最後一篇，以及他在1873年出版的《電磁學論》兩卷書，光作為一種電磁波，而不是粒子（光子）的觀念已經根深蒂固。的確如此，因為光的大部分基本特性都很好地用波來描述。然而，並非所有特性都是如此，而愛因斯坦的光量子能夠成功地解決這些差異。
儘管如此，愛因斯坦的想法遭到了巨大的阻力，遠比普朗克量子理論所遭受的阻力更大。物理學界的普遍情緒很明確：不要破壞光的波動理論！愛因斯坦並沒有被嚇倒，他繼續探索光作為粒子的後果，在他在量子理論方面的工作中隨意使用它，從而開闢了前進的道路。
1909年，在考慮光的動量時，他發現了一個驚人的結果，即光的行為既像粒子又像波，這是一種以前從未描述過的二元性（德布羅意的波粒二象性版本將在1923年出現）。在談到他的研究結果時，他得出結論
因此，我認為理論物理學發展的下一個階段將為我們帶來一種對光的理論，該理論可以被理解為光波和[粒子]理論的某種融合。
愛因斯坦的結論完全是孤立的，但他仍然繼續推進他的議程。
在抽出時間專注於廣義相對論之後，愛因斯坦於1916年7月重返光的量子理論。他的努力最終產生了三篇論文，其中兩篇在1916年，最突出的一篇在1917年。距離普朗克的原始理論已經過去了16年，儘管它取得了令人難以置信的成功，但它仍然因主要是嚴格的經典推導與零星地加入的能量量子來平滑粗糙邊緣的尷尬混合體而蒙上汙點；它遠非一個成熟的量子理論。儘管愛因斯坦能夠得出普朗克研究成果的“更加”量子化的推導，但他也沒能成功，不得不依賴其他理論的假設。儘管如此，透過這項工作，愛因斯坦將成功地獲得對光及其與物質相互作用的更深入的理解。
該理論的一個主要成功之處在於它對受激輻射的預測，即一個經過的光子在經過時“撞擊”原子中的一個電子，導致它落入較低的能量狀態，從而導致發射一個光子（除了最初經過的光子之外）；這種新機制構成了現代雷射器的基礎。
愛因斯坦還發現了另一個有趣的現象，他發現這個現象非常令人震驚，甚至可以認為是當前公式的缺陷。與因經過的光子而發生的受激輻射不同，原子也會經歷自發輻射。顧名思義，它自然發生（在沒有經過的光子的情況下），但在其他方面與受激輻射非常相似。（我們最熟悉的是放射性衰變過程，其中自然會釋放出諸如X射線或伽馬射線之類的輻射。）由於它是自發發生的，因此發射的光子可以向任何方向飛出，這事先根本不知道。換句話說，光子飛出的方向是本質上隨機的；這深深地困擾了愛因斯坦，並將標誌著他對量子理論的不安的開始，這最終導致他在1926年完全譴責量子力學。
愛因斯坦在1925年對量子理論（也許是對物理學）做出了他最後的重要貢獻。1924年，薩特延德拉·納特·玻色（1894-1974）最終成功地獲得了普朗克理論的完全量子化版本。他透過擁抱愛因斯坦的光量子概念來實現的；自1905年引入以來，除了愛因斯坦本人之外，沒有任何物理學家這樣做。這項工作是革命性的，並將建立量子統計領域。愛因斯坦花了大約二十年的時間與光的本質作鬥爭，他一定立即意識到玻色已經完成了什麼（因為他看到自己的工作未能達到這樣的壯舉）。
愛因斯坦確信玻色為光開發的方法也適用於原子，因此愛因斯坦著手開發單原子理想氣體的量子理論
如果玻色對普朗克輻射公式的推導是認真的，那麼人們將不允許忽略[我的]理想氣體理論；因為如果將輻射[光]視為量子氣體是合理的，那麼量子氣體[光]和分子氣體之間的類比必須是完整的。
愛因斯坦撰寫了三篇論文詳細介紹了他的方法。在第一篇論文中（僅在玻色的論文被收到發表後八天提交給普魯士科學院並於1924年晚些時候發表），愛因斯坦成功地將玻色的新方法應用於單原子理想氣體，並且除其他外，建立了光和原子之間的等效性。
第二篇論文發表於1925年，是三篇論文中最重要的。在這裡，愛因斯坦預測了一種非常不尋常的相變的發生，我們現在稱之為玻色-愛因斯坦凝聚（BEC）。在BEC中，氣體中的原子開始“堆積”或凝聚到最低的（單粒子）能量狀態，隨著溫度的降低。當溫度降低到絕對零度時，這種效應最為明顯，此時所有的氣體原子都凝聚到這種最低能量狀態。
關於BEC的神奇之處在於，原子的凝聚與吸引力將它們拉在一起（凝聚）無關，而這通常是凝聚發生的方式。它與原子本身的量子性質有關。儘管當時BEC並未被太認真對待，但它最終在1995年被證明是真實的，當時實驗人員能夠使用新型冷卻技術的組合將銣-87系統冷卻到接近絕對零度。
在1926年整個一年持續不斷的創造力中，埃爾溫·薛定諤（1887-1961）將發表六篇關於一種新的量子理論的重要論文，即波動力學，這將為我們帶來他著名的波動方程。愛因斯坦最初對薛定諤的成功表示歡迎，說：“您的工作的想法源於真正的天才！” 十天後，愛因斯坦補充說：“我確信您在量子條件的制定方面取得了決定性的進展……”然而，他的感受很快就會改變。
薛定諤波動方程的物理含義對包括薛定諤本人在內的每個人來說仍然是一個很大的謎。最終是馬克斯·玻恩得到了正確的答案：“粒子的運動遵循機率定律……”。換句話說，與經典粒子不同，量子粒子（電子、光子等）不會沿著定義明確的物理路徑移動，並且在每個時刻都具有其關鍵特性（例如位置、動量、能量等）的明確值。這些物理量（以及許多其他量）完全由固有的量子機率決定。
潛在的量子機率的概念對愛因斯坦（以及薛定諤）來說太難以接受了，他從此放棄了新的量子力學，轉而追求他建立因果統一場論的夢想。最終，愛因斯坦未能實現他最後的夢想，而量子力學的“奇異性”至今仍然困擾著我們。