編者按：本文最初發表於《大眾科學》2005年10月刊。
1972年5月，法國一家核燃料處理廠的一名工人注意到了一些可疑之處。他一直在對來自看似普通礦石來源的鈾進行常規分析。與所有天然鈾一樣，研究中的材料包含三種同位素，也就是說，三種原子質量不同的形式：鈾 238，最豐富的變體；鈾 234，最稀有的；以及鈾 235，一種因其能維持核鏈式反應而備受青睞的同位素。在地球地殼、月球甚至隕石中的其他地方，鈾 235 原子佔總數的 0.720%。但在這些來自加彭奧克洛礦床（西赤道非洲的前法國殖民地）的樣品中，鈾 235 僅佔 0.717%。這種微小的差異足以提醒法國科學家，一些奇怪的事情發生了。進一步的分析表明，至少礦區一部分的礦石嚴重缺少鈾 235：大約有 200 公斤似乎不見了——足以製造六個左右的核彈。
幾個星期以來，法國原子能委員會（CEA）的專家們仍然感到困惑。答案直到有人回憶起 19 年前發表的預測才出現。1953 年，加州大學洛杉磯分校的 George W. Wetherill 和芝加哥大學的 Mark G. Inghram 指出，一些鈾礦床可能曾經作為核裂變反應堆的自然版本而執行，這些反應堆當時正變得流行起來。不久之後，來自阿肯色大學的化學家保羅·庫羅達計算出了鈾礦體自發進行自持裂變所需的條件。在這個過程中，一個遊離的中子導致一個鈾 235 原子核分裂，這會釋放出更多的中子，導致其他原子核在核鏈式反應中分裂。
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庫羅達的第一個條件是鈾礦床的尺寸應超過誘發裂變的中子傳播的平均長度，大約三分之二米。這個要求有助於確保一個裂變原子核釋放的中子在從鈾礦脈逸出之前被另一個原子核吸收。
第二個先決條件是鈾 235 必須以足夠的丰度存在。今天，即使是最大規模和最集中的鈾礦床也無法成為核反應堆，因為鈾 235 的濃度低於 1%，實在太低了。但是，這種同位素具有放射性，其衰變速度大約是鈾 238 的六倍，這表明在遙遠的過去，可裂變的比例要高得多。例如，在 20 億年前（大約是奧克洛礦床形成的時候），鈾 235 必須約佔 3%，這大致是大多數核電站使用的濃縮鈾中人工提供的水平。
第三個重要成分是中子“慢化劑”，一種可以減緩鈾核分裂時釋放的中子的物質，使其更容易誘導其他鈾核分裂。最後，不應有大量的硼、鋰或其他所謂的毒物，它們會吸收中子，從而迅速阻止任何核反應。
令人驚訝的是，20 億年前，在研究人員最終確定為奧克洛和相鄰的奧克羅邦多鈾礦中 16 個獨立區域內普遍存在的實際條件，與庫羅達概述的非常接近。這些區域早在幾十年前就被確定了。但直到最近，我的同事和我才最終闡明瞭其中一個古代反應堆內部究竟發生了什麼的主要細節。
輕元素的證明
在發現異常鈾後不久，物理學家就證實了奧克洛鈾 235 損耗是由於自然裂變反應造成的這一基本想法。無可辯駁的證據來自對重原子核分裂成兩部分時產生的新型較輕元素的檢查。這些裂變產物的丰度非常高，以至於無法得出其他結論。很像恩里科·費米和他的同事在 1942 年著名地展示的那種核鏈式反應確實發生了，完全是自發發生的，大約在 20 億年前。
在這個令人震驚的發現之後不久，來自世界各地的物理學家研究了這些天然核反應堆的證據，並在加彭首都利伯維爾舉行的 1975 年特別會議上齊聚一堂，分享他們關於“奧克洛現象”的研究成果。第二年，代表美國出席會議的喬治·A·科恩（順便說一句，他是著名的聖達菲研究所的創始人之一，他仍然隸屬於該研究所）為《大眾科學》撰寫了一篇文章[見喬治·A·科恩的“天然裂變反應堆”，1976 年 7 月]，他在文章中解釋了科學家們對這些古代反應堆的執行方式的推測。
例如，科恩描述了鈾 235 裂變過程中釋放的一些中子如何被更豐富的鈾 238 捕獲，後者變成了鈾 239，並在發射兩個電子後變成了鈽 239。在奧克洛礦床中產生了超過兩噸的這種鈽同位素。儘管幾乎所有這種材料，其半衰期為 24000 年，此後都消失了（主要是透過自然放射性衰變），但一些鈽本身也發生了裂變，其特徵裂變產物的存在證明了這一點。這些較輕元素的丰度使科學家們能夠推斷出裂變反應一定持續了數十萬年。根據消耗的鈾 235 的數量，他們計算出釋放的總能量為 15,000 兆瓦年，並根據這一證據和其他證據，他們能夠計算出平均功率輸出，可能不到 100 千瓦，比如說，足以執行幾十個烤麵包機。
令人驚奇的是，十幾個以上的天然反應堆自發地出現，並且它們設法維持了可能數十萬年的適度功率輸出。為什麼這些礦床的部分割槽域在核鏈式反應開始後沒有爆炸並自我摧毀？什麼機制提供了必要的自我調節？這些反應堆是穩定執行還是斷斷續續地執行？這些難題的解決方案在最初發現奧克洛現象後才慢慢出現。事實上，在我在聖路易斯的華盛頓大學的同事和我開始透過檢查這塊神秘的非洲礦石來解決最後一個問題之前，這個問題徘徊了三十多年。
稀有氣體頓悟
我們最近對奧克洛反應堆之一的研究集中於對氙的分析，氙是一種重惰性氣體，可以在礦物中儲存數十億年。氙具有九種穩定的同位素，它們由不同的核過程以不同的比例產生。作為一種稀有氣體，它能抵抗與其他元素的化學鍵合，因此很容易純化以進行同位素分析。氙非常稀有，這使得科學家可以利用它來檢測和追蹤核反應，甚至是在太陽系形成之前發生在原始隕石中的核反應。
要分析氙的同位素組成，需要一臺質譜儀，這是一種可以根據原子的原子量分離原子的儀器。我很幸運能夠使用一臺非常精確的氙質譜儀，它是由我在華盛頓的同事查爾斯·M·霍亨伯格建造的。但在使用他的儀器之前，我們必須從樣品中提取氙。科學家通常只是加熱宿主材料，通常在熔點以上，這樣岩石就會失去其晶體結構，並且無法抓住其隱藏的氙氣。為了收集更多關於這種氣體的產生和保留的資訊，我們採用了一種更精細的方法，稱為雷射提取，它有選擇地從單個礦物顆粒中釋放氙，從而保持相鄰區域的完整。
我們將這項技術應用於我們唯一可用的奧克洛岩石碎片上的許多微小點，該碎片只有一毫米厚、四毫米寬。當然，我們首先需要決定將雷射束瞄準哪裡。在這裡，霍亨伯格和我依靠我們的同事奧爾加·普拉夫季娃，她構建了我們樣本的詳細 X 射線圖，並確定了組成礦物。每次提取後，我們純化所得氣體，並將氙氣送入霍亨伯格的質譜儀，該質譜儀指示了每種同位素存在的原子數。
我們的第一個驚喜是氙的位置。正如我們所預料的那樣，它並沒有在富含鈾的礦物顆粒中大量發現。相反，大部分被困在磷酸鋁礦物中，這些礦物根本不含鈾。值得注意的是，這些顆粒顯示出在任何天然材料中發現的最高濃度的氙。第二個頓悟是，提取的氣體具有與核反應堆中通常產生的同位素組成顯著不同的組成。它似乎失去了大部分肯定是由裂變產生的氙 136 和 134，而該元素的較輕變體的改變程度較小。
同位素組成的這種變化是如何發生的？化學反應不會奏效，因為所有同位素在化學上都是相同的。也許是核反應，例如中子捕獲？仔細分析使我的同事和我排除了這種可能性。我們也考慮了有時會發生的不同同位素的物理分類：較重的原子比其較輕的對應物移動得稍微慢一些，因此有時可以與它們分離。鈾濃縮廠——建造需要相當技能的工業設施——利用此特性來生產反應堆燃料。但是，即使大自然可以在微觀尺度上奇蹟般地創造出類似的過程，我們研究的磷酸鋁顆粒中的氙同位素混合物也將與我們發現的不同。例如，相對於存在的氙 132 的量測量，如果物理分類起作用，氙 136（原子質量大四個單位）的損耗將是氙 134（原子質量大兩個單位）的兩倍。我們沒有看到這種模式。
只有在我們更加深入地思考這種氣體的誕生方式後，我們才瞭解了氙的異常組成。我們測量的氙同位素都不是鈾裂變的直接結果。相反，它們是碘的放射性同位素衰變的產物，而碘又是由放射性碲等形成的，根據一個眾所周知的核反應序列，它會產生穩定的氙。
我們的關鍵見解是認識到我們奧克洛樣品中的不同氙同位素是在不同的時間產生的——遵循取決於其碘母體和碲祖母的半衰期的時間表。特定的放射性前體存在的時間越長，它釋放的氙形成的時間就越長。例如，在奧克洛，自持裂變開始後約一分鐘，氙 136 的產生才開始。一小時後，下一個較輕的穩定同位素，氙 134 出現。然後，在裂變開始幾天後，氙 132 和 131 出現。最後，經過數百萬年，並且在核鏈式反應終止很久之後，氙 129 形成。
如果奧克洛礦床保持一個封閉系統，那麼其天然反應堆在執行過程中積累的氙氣將保留裂變產生的正常同位素組成。但是，科學家們沒有理由認為該系統是封閉的。事實上，有充分的理由懷疑情況恰恰相反。證據來自於對奧克洛反應堆如何自我調節這個簡單事實的考慮。最有可能的機制涉及地下水的作用，當地下水溫度達到某個臨界水平後，可能會沸騰蒸發。如果沒有水作為中子慢化劑，核鏈式反應就會暫時停止。只有當溫度冷卻下來，並且有足夠的地下水再次滲透到反應區時，裂變才能恢復。
關於奧克洛反應堆可能如何運作的這種描述突出了兩個要點：它們很可能以某種方式脈衝式地開啟和關閉，並且大量的水一定在這些岩石中移動——足以沖走一些氙氣前體，碲和碘，它們是水溶性的。水的存在也有助於解釋為什麼大多數氙氣現在存在於磷酸鋁顆粒中，而不是在鈾富集礦物中，而這些礦物是裂變首次產生這些放射性前體的場所。氙氣並非簡單地從一組預先存在的礦物遷移到另一組礦物——在奧克洛反應堆開始執行之前，不太可能存在磷酸鋁礦物。相反，那些磷酸鋁顆粒可能是透過核加熱的水的作用，一旦冷卻到大約300攝氏度後在原地形成的。
在奧克洛反應堆的每個活躍執行期間以及之後的一段時間，當溫度仍然很高時，大部分氙氣（包括產生相對較快的氙136和134）都被驅散了。當反應堆冷卻下來時，壽命較長的氙氣前體（那些後來產生我們在相對丰度中發現的氙132、131和129）優先被整合到不斷增長的磷酸鋁顆粒中。然後，隨著更多的水返回到反應區，中子得到了適當的慢化，裂變再次恢復，允許加熱和冷卻的迴圈重複進行。結果是我們發現的氙同位素的特殊分離。
是什麼力量使這些氙氣在幾乎半個地球的生命週期中都留在磷酸鋁礦物內部，這並不完全明顯。特別是，為什麼在給定執行脈衝期間產生的氙氣沒有在下一個脈衝期間被驅散？據推測，它被困在磷酸鋁礦物的籠狀結構中，這種結構能夠抓住內部產生的氙氣，即使在高溫下也是如此。細節仍然模糊，但無論最終的答案是什麼，有一點是清楚的：磷酸鋁捕獲氙氣的能力確實令人驚歎。
大自然的執行時間表
在我的同事和我大致弄清了磷酸鋁顆粒內部是如何產生觀察到的氙同位素組合後，我們嘗試用數學方法對這一過程進行建模。這個練習揭示了許多關於反應堆執行時間的資訊，所有氙同位素都提供了幾乎相同的答案。我們研究的奧克洛反應堆“開啟”了30分鐘，“關閉”了至少2.5小時。這種模式與在一些間歇泉中看到的模式相似，間歇泉緩慢加熱，在壯觀的展示中將地下水供應沸騰蒸發，然後重新注水，並日復一日、年復一年地重複這個迴圈。這種相似性不僅支援了流經奧克洛礦床的地下水是一種中子慢化劑的觀點，而且支援了它的沸騰蒸發有時是保護這些天然反應堆免遭破壞的自我調節的原因。在這方面，它非常有效，在數十萬年中沒有發生一次熔燬或爆炸。
人們會認為核電行業的工程師可以從奧克洛那裡學到一兩件事。他們當然可以，但不一定關於反應堆設計。更重要的教訓可能在於如何處理核廢料。畢竟，奧克洛可以作為長期地質儲存庫的一個很好的類比，這就是為什麼科學家們詳細研究了裂變的各種產物隨著時間推移如何從這些天然反應堆遷移開來的原因。他們還仔細研究了在距此約35公里的邦戈姆貝（Bangombe）地點鑽探的勘探鑽孔中發現的類似的古代核裂變區域。邦戈姆貝反應堆之所以特別引人關注，是因為它的埋藏深度比在奧克洛和奧克洛邦多礦場出土的反應堆更淺，因此最近有更多的水流經它。總而言之，這些觀察結果增強了人們對許多種危險核廢料可以成功地被隔離在地下這一點的信心。
奧克洛還展示了一種儲存某些形式的核廢料的方法，這些廢料曾經被認為幾乎不可能防止汙染環境。自從核能發電問世以來，大量的放射性氙135、氪85以及核電站產生的其他惰性氣體被釋放到大氣中。大自然的裂變反應堆暗示了將這些廢物鎖定在磷酸鋁礦物中的可能性，磷酸鋁礦物具有獨特的能力，可以捕獲和保留這些氣體數十億年。
奧克洛反應堆還可以讓科學家們瞭解曾經被認為是基本物理常數之一的可能變化，這個常數稱為_（alpha），它控制著諸如光速之類的普遍量[參見《不恆定的常數》，作者：約翰·D·巴羅和約翰·K·韋伯；《大眾科學》，6月]。三十年來，有兩千年曆史的奧克洛現象被用來反對_發生變化。但去年，洛斯阿拉莫斯國家實驗室的史蒂文·K·拉莫雷克斯和賈斯汀·R·託格森利用奧克洛假設，這個“常數”實際上發生了顯著變化（而且，奇怪的是，變化方向與其他人最近提出的方向相反）。拉莫雷克斯和託格森的計算取決於奧克洛執行的一些細節，在這方面，我和我的同事所做的工作可能有助於闡明這個令人困惑的問題。
這些在加彭的古老反應堆是地球上唯一形成過的反應堆嗎？在二十億年前，自持裂變所需的條件一定不是太罕見，因此也許有一天會發現其他天然反應堆。我預計，一些洩露的氙氣痕跡可能會對這項搜尋大有幫助。